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基于可回收溶解–重結晶法制備高穩定、高載流子通道的全無機鈣鈦礦薄膜

更新時間:2020-07-17點擊次數:3141

引言

根據近報道,一種新型半導體納米材料,即全無機鹵化物鈣鈦礦納米晶體(IPNC,CsPbX3,X = Cl,Br,I),具有高穩定性,超高光致發光量子產率(PL QY),可以實現在整個可見光波段發光。圍繞鈣鈦礦材料的研究非常火熱,但是研究大多集中在材料的制備以及其光學性能上。*,隨著材料尺寸減小,納米材料具有更大的比表面積,而比表面積終在納米材料的物理化學特性(包括發光特性,載流子運輸和催化特性等)中起著主導作用。表面活性劑是一種在IPNC合成過程中*的添加劑,它有助于提高分散穩定性并控制生長動力,有利于器件制備;但同時也會影響成膜過程并阻礙顆粒之間的載流子傳輸,其影響在一定程度上甚至決定了IPNC的物理化學特性。

南京理工大學曾海波教授課題組報道了一種有趣的全無機鈣鈦礦表面化學現象,即可循環的溶解-重結晶,通過室溫(RT)下的自我修復,為光電設備構建緊湊而平滑的載流子通道。

首先,根據溶解度平衡原理,通過用極性溶劑洗滌或在室溫下借助表面活性劑攪拌,將CsPbBr3晶體尺寸可逆地調整在10 nm–1 µm的范圍內。然后在薄膜內形成液體環境,這種液體環境可以將表面和尖銳部分的物質輸送到縫隙中并在RT下自我修復,從而來提高薄膜質量。該方法可產生大面積,無裂紋,低粗糙度的鈣鈦礦薄膜。測試顯示相應PD的性能得到大幅提升,從而證明了該方法促進了器件通道中載流子的運輸和提取。

經過處理的鈣鈦礦薄膜的光電探測器(PD)表現出更高的響應度,更快的響應速度(上升和衰減時間分別為1ms、1.8 ms),同時穩定性也更好。 

 

在10V的偏壓下,基于經過處理的CsPbBr3薄膜的PD的響應度從0.024A/W提高到0.176A /W,增加了七倍以上。同時在不同偏壓下測試了EQE,驗證光生載流子利用效率。隨著施加偏壓的增加,在531 nm處的大EQE值也隨之增加,在10 V時達到41%;該值比未處理器件的EQE值高得多。這種大約七倍的增加與響應性結果一致,表明光生載流子的損失減少。

  

(基于未經處理和經過處理的CsPbBr3薄膜的PD在不同偏壓下的EQE光譜)該論文采用卓立漢光DSR探測器光譜響應度測試系統測試了PD的EQE光譜。

結論

本文中,曾海波教授課題組報道了一種室溫可回收的、微觀自愈行為的鹵化物鈣鈦礦材料,由于表面活性劑和極性溶劑的影響,材料可形成循環的溶解-重結晶過程,這種制備方法應用到不同類型的鈣鈦礦制備工藝里。該方法在甲苯與乙醇的混合溶液室溫環境下進行,緊湊光滑載體可以形成器件通道,從而提高效率光生載流子的傳輸和提取速度。因此,經過處理的鈣鈦礦材料展現出優良的性能,如高響應、EQE、響應速度和穩定性通過本文的研究,可以科學工作者提供簡單易行的方案制備各種無機鹵化物鈣鈦礦裝置,尤其是為氟化硅器件提供理論和實驗依據。

 

這一成果近期發表在Advanced Functional Materials上,該文章是由南京理工大學曾海波課題組完成。

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